Того ж 2004 року розпочав самостійну тренерську кар'єру, очоливши клуб «Віла-Нова», після чого без серйозних успіхів тренував клуби «Португеза Деспортос» та «Сантус», а також японське «Токіо».
Надалі Галлу очолив «Фігейренсе», з яким виграв чемпіонат штату Санта-Катаріна, але вже після другого туру чемпіонату Бразилії покинув посаду аби очолити клуб «Атлетіко Мінейру», втім надовго там не затримався. Після цього теж працював з рядом інших бразильських клубів та еміратським «Аль-Айном», але ніде надовго не затримувався.
29 січня 2013 року Алешандре став новим тренером молодіжної (U-20) та юнацької (U-17) збірної Бразилії[2]. Під його керівництвом збірна до 17 років стала брнозовим призером юнацького чемпіонату Південної Америки у 2013 році, завдяки чому поїхала і на молодіжний чемпіонат світу, де дійшла до чвертьфіналу. А з командою до 20 років він виграв Турнір у Тулоні у 2013 та 2014 роках, але 8 травня 2015 року його звільнили з посади після того як команда стала лише четвертою на молодіжному чемпіонаті Південної Америки[3].