Атосекундна фізика

Генерація вищих гармонік у криптоні. Ця технологія є однією з найважливших для отримання атосекундних імпульсів.

Атосекундна фізика, або атофізика, або загальніше атосекундна наука — розділ фізики, що досліджує взаємодію речовини та світла за допомогою атосекундних (10⁻¹⁸ с) імпульсів, які служать для висвітлення явищ зі значною часовою роздільністю.

Атосекундна фізика здебільшого використовує спектроскопічний метод накачування й проби фемтосекундної хімії. Через складність цього напрямку, зазвичай необхідною є синергія найновішого експериментального устаткування та розвинутих теоретичних засобів інтерпретації отриманих даних.

Основними полями інтересу є:

1. Атомна фізика: вивчення електронних кореляцій, затримки фотоемісії та іонізаційного тунелювання.
2. Молекулярна фізика та молекулярна хімія: роль руху електронів у збуджених станах молекул (наприклад, процеси з перенесенням заряду), фотофрагментація та процеси перенесення заряду під впливом світла
3. Фізика твердого тіла: дослідження динаміки екситонів у двовимірних матеріалах, петагерцовий рух носіїв заряду в твердих тілах, динаміка спінів у феромагнетиках.

Одна з основних цілей атосекундної науки — покращити розуміння квантової динамки електронів в атомах, молекулах та твердих тілах для далекоглядної мети забезпечити контроль над електронами в реальному часі.

Поява твердотільних допованих титаном лазерів на сапфіровій основі (Ti:Sa) з широкими смугами випромінювання (1986), підсилювачів чирпованих імпульсів (CPA) (1988), спектрального розширювання високоенергетичних імпульсів (наприклад, заповненого газом порожнистого кабеля фазової самомодуляції) (1996), технології дзеркал з контрольованою дисперсією (чирпувальних дзеркал) (1994) та стабілізації форми хвильового пекету (2000) дозволили створення окремих атосекундних світлових імпульсів (отриманих нелінійним процесом генерації вищих гармонік в інертному газі) (2004, 2006), що започаткувало атосекундну науку.

Рекордно коротка тривалість імпульсу, згенерованого людьми у 2017-му, дорівнює 43 ас.

У 2022 Анн Л'Юйє, Пол Коркум, Ференц Краус отримали премію Вольфа з фізики за внесок у фізику надшвидких лазерів та атосекундну фізику. За цим послідувала Нобелівська премія з фізики 2023 року, яку отримали Л'Юйє, Краус та П'єр Агостіні «за експериментальні методи генерування атосекундних імпульсів світла для вивчення динаміки електронів у речовині».

Вступ

"Рух електрона" в атомі водню. Період коливань цієї суперпозиції (1s-2p) станів дорівнює прибризно 400 ас.

Мотивація

Природним часовим масштабом руху електронів в атомах, молекулах та твердих тілах є атосекунди (1 ас= 10⁻¹⁸ с). Це прямо слідує з квантової механіки. Справді, нехай для простоти квантова частинка перебуває в суперпозиції основного стану з енергією $\epsilon _{0}$ та першого збудженого з енергією $\epsilon _{1}$:

$|\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle$,

де $c_{e}$ та $c_{g}$ є амплітудами ймовірності відповідного стану.

$|\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}$

є залежними від часу хвильовими функціями основного $|0\rangle$ та збудженого станів $|1\rangle$, відповідно, де $\hbar$ — зведена стала Планка.

Математичне сподівання гамільтоніана загальної форми та симетричного оператора ${\hat {P}}$ можна записати як $P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle$, оскільки еволюція в часі фізичної спостережуваної задається як:

$P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)$

Тоді як перші два члени не залежать від часу, третій залежить. Це створює динаміку $P(t)$ з характерним часом $T_{c}$, що задається формулою $T_{c}=2\pi \hbar /(\epsilon _{1}-\epsilon _{0})$. Як наслідок, для типової для електронних станів різниці енергій $\epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx$ 10 еВ характерний час динаміки відповідної спостережуваної лежить в області 400 ас.

Еволюція густини ймовірності суперпозиції станів 1s та 2p в атомі водню. Кольорова смужка кутову густину (орієнтацію хвильового пакета) як функцію кута від 0 до π (вісь x) з яким можна знайти частинку та часу (вісь y).

Щоб виміряти еволюцію $P(t)$, потрібен інструмент чи процес із ще меншою тривалістю, який би взаємодіяв з досліджуваною системою. Саме з цієї причини для вивчення надшвидких явищ у діапазонах від кількох фемтосекунд до атосекунд використовують атосекундні імпульси.

Генерація атосекундного імпульсу

Щоб згенерувати ультракороткий імпульс, що поширювався б у просторі, потрібно два елементи: спектральний діапазон та центральна довжина електромагнітної хвилі. З Фур'є аналізу відомо, що чим ширший спектральний діапазон світлового імпульсу, тим потенційно коротша його тривалість. Утім, існує обмеження на тривалість для кожної центральної довжини хвилі. Це обмеження пов'язане з оптичним циклом.

Справді, для імпульсу з центром при малій частоті, наприклад, в інфрачервоній області $\lambda =$800 nm, мінімальна тривалість імпульсу приблизно дорівнює $t_{pulse}=\lambda /c=$2.67 фс, де $c$ — швидкість світла, тоді як імпульс з центром в далекому ультрафіолеті з $\lambda =$30 нм мінімальна тривалість $t_{\rm {pulse}}=$100 ас. Тож, чим менша бажана тривалість імпульсу, тим коротші хвилі треба використовувати, аж до м'якого рентгенівського діапазону. Виходячи з цих міркувань, стандартний підхід до створення атосекундних імпульсів світла спирається на джерела випромінювання з широким спектральним діапазоном та центром спектра в XUV-SXR діапазоні.

Найбільше цим вимогам відповідають лазери на вільних електронах (FEL) та установки з генерацією вищих гармонік (HHG).

Фізичні спостережувані та експерименти

Як лише джерело коротких імпульсів доступне для експериментатора, треба направити імпульс на зразок, що його цікавить, й спостергати за ддинамікою відклику. Найбільше підходять для аналізу динаміки електронів у речовині такі спостережувані:

• Кутова асиметрія розподілу швидкостей молекулярних фрагментів фотореакцій.
• Квантовий вихід молекулярних фотофрагментів.
• XUV-SXR спектр перехідного поглинання.
• XUV-SXR спектр перехідного відбивання.
• Розподіл фотоелектронів за кінетичною енергією

Методи накачування-зондування використовуються для побудови зображень надшвидких процесів у речовині.

Загальна стратегія використовує схему накачування-проби побудови зображень з використанням однієї зі згаданих вище спостережуваних надшвидкої динаміки об'єкта дослідження.

Експерименти за схемою накачування фемтосекундним імпульсом - зондування атоімпульсом (IR-XUV/SXR)

До прикладу, типовий експериментальний прилад в експерименті накачування-зондування атосекундний імпульс (XUV-SXR) та потужний (10¹¹-10¹⁴) В/см²) низькочастотний інфрачервоний імпульс тривалістю кілька або кілька десятків фемтосекунд колінеарно фокусовані на зразку.

Тоді, змінюючи затримку атосекундного імпульсу, який може бути залежно від експерименту накачуванням/зондуванням, відносно інфрачервоного імпульсу (зондування/накачування), реєструється бажана спостережувана.

Наступним викликом є інтерпретація зібраних даних і отримання фундаментальної інформації про приховану динаміку квантового процесу в зразку. Цього можна досягнути за допомогою теоретичних методів найвищого рівня та комп'ютерних обчислень.

Використовуючи цю експериментальну схему, можна відслідкувати в атомах, молекулах та твердих тілах динаміку кількох різних типів; зазвичай динаміку, індуковану світлом та нерівноважну динаміку з атосекундним розділенням у часі.

Квантовомеханічні основи

Атосекундна фізика типово має справу з нерелятивістськими зв'язаними частинками й використовує помірно великі інтенсивності електромагнітних полів ($10^{11}-10^{14}$ В/см²). Цей факт дозволяє розглядати взаємодію світла з речовиною в рамках нерелятивістської та напівкласичної квантової механіки.

Атоми

Розв'язок часового рівняння Шредінгера в електромагнтному полі

Часова еволюція одноелектронної хвильової функції в атомі, $|\psi (t)\rangle$ описується рівнянням Шредінгера, яке в атомних одиницях має вигляд:

${\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)$

де гамільтоніан ${\hat {H}}$, що описує взаємодію світла з речовиною, можна подати в дипольному наближенні як:

${\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)$

де $V_{C}$ — кулонівський потенціал атомарної системи; ${\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}$ — оператори імпульсу та координати, відповідно; а ${\textbf {E}}(t)$ — сумарне електричне поле в околиці атома.

Формальний розв'язок рівняння Шредінгера в формалізмі пропагатора:

$|\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)$

де $|\psi (t_{0})\rangle$ — хвильова функція електрона в момент часу $t=t_{0}$.

Точний розв'язок не має практичного застосування. Однак, можна показати, використавши рівняння Дайсона, що попередній розв'язок можна переписати в формі:

$|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)$

де,

${\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}$ — гамільтоніан зв'язування, а

${\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)$ —гамільтоніан взаємодії.

Формальний розв'язок рівняння $(1.0)$, який раніше записувався як $(1.1)$, тепер у формі $(1.2)$ можна розглядати як суперпозицію різних квантових траєкторій, кожна з яких має свій особливий час $t'$ взаємодії з електричним полем. Іншими словами кожна квантова траєкторія має три стадії:

1. Початкова еволюція без електромагнітного поля. Вона описується лівим множником ${\hat {H}}_{0}$ в інтегралі.
2. Тоді, "поштовх" від електромагнітного поля, ${\hat {H}}_{I}(t')$ що збуджує електрон. Ця подія відбувається в довільний час $t'$, що однозначно характеризує траєкторію.
3. Кінцева еволюція під впливом як електромагнітного поля, так і кулонівського потенціалу, що задається оператором ${\hat {H}}$.

Існує також траєкторія, що зовсім не відчуває електромагнітного поля, ця траєкторія задається останнім членом справа у рівнянні $(1.2)$.

Цей процес повністю зворотній, тобто може відбуватися в зворотньому порядку.

З рівнянням $(1.2)$ працювати не просто. Однак, фізики використовують його як вихіний пункт для комп'ютерних обчислень, детальніних обговорень та кількох наближень.

Для сильного поля, в якому може відбутися іонізація, можна спроєктувати рівняння $(1.2)$ на певний стан неперервного спектра $|{\textbf {p}}\rangle$ (незв'язаний або вільний) з імпульсом ${\textbf {p}}$, так що:

$c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)$

де $|c_{\textbf {p}}(t)|^{2}$ є амплітудою ймовірності знайти електрон у певну мить $t$, в неперервному стані $|{\textbf {p}}\rangle$. Якщо ця амплітуда ймовірності ненульова, іонізація відбулася.

У більшості застосувань другий член в рівнянні $(1.3)$ не розглядають, для обговорення цікавий лише перший член, отже:

$a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)$

Формула $(1.4)$ відома також як зворотна в часі S-матриця, вона задає амплітуду ймовірністі фотоіонізації довільним змінним у часі полем.

Наближення сильного поля (SFA)

Наближення сильного поля (SFA) або теорія Келдиша-Файзала-Райсса — фізична модель, яку запропонував у 1964-му Келдиш, використовується для опису поведінки атомів (та молекул) в інтенсивному полі лазера. Це базова теорія як для генерування вищих гармонік, так і для атосекундної взаємодії за сценарієм накачування/зондування. Основне її припущення в тому, що рух вільних електронів відбуваається здебільшого під впливом лазерного поля, тоді як кулонівський потенціал грає роль малого збурення, яким можна знехтувати.

Завдяки цьому формула $(1.4)$ змінюється:

$a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)$

де, ${\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}$ гамільтоніан Волкова, тут для простоти наведений у калібруванні швидкості, ${\textbf {A}}(t)$, ${\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}$ — векторний потенціал електромагнітного поля.

Щоб надалі підтримувати розгляд на доступному рівні, візьмемо атом з одним рівнем $|0\rangle$, енергією іонізації $I_{P}$, заселеним одним електроном (наближення одного активного електрона).

Можна вважати, що початкова динаміка задається при $t_{0}=-\infty$ і припустити, що електрон початково перебував в основному стані $|0\rangle$, тож,

${\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle$ та $|\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle$

Більш того, неперервні стани можна вважати плоскими хвилями, $\langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}$.

Це доволі значне спрощення, кращим вибором було б використовувати точні хвилі, розсіяні на атомі.

Часова еволюція простого стану, заданого плоскою хвилею, з гамільтоніаном Волкова має вигляд:

$\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

тут для сумісності з $(1.4)$ еволюція вже перетворена з використанням калібрування довжини. Як наслідок, розподіл за імпульсом електронів, вибитих з однорівневого атома з енергією іоназації $I_{P}$, задається формулою:

$a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)$

де,

${\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle$

математичне сподівання дипольного моменту (або дипольний момент переходу), а

$S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''$

напівкласична дія.

$(1.5)$ є базовим результатом для розуміння таких явищ як :

• Генерація вищих гармонік, що зазвичай є результатом дії на інертні гази сильного поля інтенсивного низькочастотного імпульсу,
• Атосекундні експерименти з простими атомами за схемою накачування/зондування
• Дебати щодо часу тунелювання

Взаємодія атомів зі слабим атосекундним імпульсом та сильним ІЧ полем

Атосекундні експерименти на простих атомах за схемою накачування/зондування є фундаментальним знаряддям вимірювання тривалості атосекундного імпульсу та дослідження деяких квантових властивостей матерії.

Схема експерименту з сильним ІЧ полем і затриманим атосекундним УФ імпульсом, які взаємодіють з електроном в однорівневому атомі. УФ може іонізувати атом, вирвавши з нього електрон, який «вистрибує» безпосередньо в неперервний спектр (блакитний шлях). Інфрачервоний імпульс далі "стряхує" електрон угору чи вниз по енергії. Після взаємодії енергію електрона можна детектувати й виміряти (наприклад, детектором часу прольоту). Можливий тако процес багатофотонної іонізації (червоний шлях), але, оскільки він відіграє роль в інших областях енергії, ним можна знехтувати.

Експеримент такого роду зручно описувати в наближенні сильного поля, використовуючи формулу $(1.5)$, як буде пояснено далі.

У простій моделі розглядається взаємодія одного електрона однорівневого атома з двома полями: інтенсивного інфрачервоного фемтосекундного імпльсу $({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))$,

та слабкого атосекундного імпульсу (з центральною частотою в далекому ультрафіолеті) $({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))$.

Підстановка цих полів в $(1.5)$ дає

$a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)$

де

$S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''$.

У рівнянні $(1.6)$ можна виділити на два внески: пряму іонізацію та іонізацію в сильному полі (багатофононний режим). Зазвичай ці два члени важливі для різних енергетичних діапазонів неперервного спектра.

Тож для типових умов експерименту останній процес відкидають і розглядають лише пряму іонізацію атосекундним імпульсом. Тоді, оскільки атосекундний імпульс слабший від інфрачервоного, ${\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)$. Тож у рівнянні. $(1.6)$ членом ${\textbf {A}}_{XUV}(t)$ зазвичай нехтують. Крім того атосекундний імпульс можна переписати з запізненням відносно інфрачервоноко поля $[{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]$.

Тож, розподіл імовірності $|a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}$ знайти у неперервному спектрі електрон з імпульсом ${\textbf {p}}$ після завершення взаємодії ($t=\infty$) в експерименті за схемою накачування/зондування з іненсивним ІЧ імпульсом та затриманим атосекудним УФ імпульсом задається формулою:

$a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)$

де

$S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'$

Формула $(1.7)$ описує явище фотоіонізацї однорівневого атома з одним електроном двохколірним (XUV-IR) світлом.

Цей реультат можна розглядити як квантову нтерференцію усіх можливих шляхів іонізації, яка почалася із затриманого атосекундного XUV імпульсу, за чим послідував рух вибитого електрона в сильному ІЧ полі.

Двовимірний розподіл фотоелектронів (імпульс або енергія як функція затримки) називають слідом стряхування

Дивіться також

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах

Література

• Bucksbaum PH (February 2003). Attophysics: Ultrafast control. Nature. 421 (6923): 593—4. Bibcode:2003Natur.421..593B. doi:10.1038/421593a. hdl:2027.42/62570. PMID 12571581. S2CID 12268311.
• Cerullo G, Nisoli M (March 2019). Ultrafast lasers: from femtoseconds to attoseconds. Europhysics News. 50 (2): 11—4. Bibcode:2019ENews..50b..11C. doi:10.1051/epn/2019201. S2CID 132721942.
• Kennedy S, Burdick A (June 2003). Stopping Time: What can you do in a billionth of a billionth of a second?.
• Nisoli M (July 2019). The Birth of Attochemistry. Optics and Photonics News. 30 (7): 32—9. Bibcode:2019OptPN..30...32N. doi:10.1364/OPN.30.7.000032. S2CID 198445481.

Див. також

• Фемтохімія
• Фемтотехнології
• Лазери надкоротких імпульсів
• Підсилення чирпованих імпульсів
• Лазер на вільних електронах